Математическое моделирование и исследование нестационарного процесса десублимации газообразного uf6 в вертикальные погружные емкости направленные на повышение его эффективности

ВВЕДЕНИЕ 3
ГЛАВА 1. ПРИМЕНЕНИЕ ДЕСУБЛИМАЦИИ В ЯДЕРНО-ТОПЛИВНОМ ЦИКЛЕ И МАТЕМАТИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ДАННОГО ПРОЦЕССА 13
1.1. Применение десублимации для выделения UF6 из газовых смесей на сублиматных производствах 13
1.2. Десублимация UF6 на разделительных предприятиях 16
1.3. Подходы к математическому моделированию процесса десублимации UF6 20
1.3.1. Математическая модель процесса десублимации UF6 в горизонтальные емкости 21
1.3.2. Математические модели процесса десублимации UF6 в аппаратах комбинированного типа с тепловым сбросом 23
1.3.3. Математические модели процесса десублимации UF6 в погружные вертикальные транспортные емкости 26
ГЛАВА 2. РАЗРАБОТКА МАТЕМАТИЧЕСКОЙ МОДЕЛИ НЕСТАЦИОНАРНОГО ПРОЦЕССА ДЕСУБЛИМАЦИИ UF6 В ВЕРТИКАЛЬНЫЕ ПОГРУЖНЫЕ ЕМКОСТИ 40
2.1. Объект исследования 41
2.2. Одномерная задача 42
2.2.1. Постановка задачи 42
2.2.2. Метод решения 44
2.2.3. Результаты верификации одномерной математической модели 47
2.3. Двумерная задача 51
2.3.1. Постановка задачи 52
2.3.2. Метод решения 60
2.3.3. Результаты верификации алгоритма и математической модели 71
2.4. Упрощенная трехмерная задача 79
2.4.1. Постановка задачи 82
2.4.2. Метод решения 86
2.4.3. Результаты верификации упрощенной трехмерной математической модели 97
ГЛАВА 3. ИССЛЕДОВАНИЕ ВЛИЯНИЯ РАЛИЧНЫХ ФАКТОРОВ НА ЭФФЕКТИВНОСТЬ ПРОЦЕССА ДЕСУБЛИМАЦИИ UF6 105
3.1. Влияние давления в коллекторе и температуры хладагента на динамику заполнения емкостей десублимированным UF6 106
3.2. Влияние отношения высоты емкости к ее радиусу на динамику ее заполнения десублимированным UF6 110
3.3. Влияние наличия оребрения в емкостях на динамику их заполнения десублимированным UF6 115
3.3.1. Горизонтальное оребрение 115
3.3.2. Вертикальное оребрение 123
3.4. Рекомендации по доработке конструкции емкости объемом 6·10-2 м3. 130
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 137
ЛИТЕРАТУРА 140

Весь текст будет доступен после покупки

Актуальность. Процесс десублимации UF6 является неотъемлемой частью газофазных технологий обогащения урана. Оборудование этого процесса впервые было разработано для газодиффузионного метода разделения изотопов урана. После замены газодиффузионного метода более эффективным и экономичным газоцентрифужным оборудование и технология десублимации UF6 практически не изменились.
Обзор и анализ способов десублимации UF6, применяемых на российских предприятиях по обогащению урана [1] показал, что наибольшее распространение получил способ десублимации UF6 в вертикальные погружные емкости с гладкой внутренней поверхностью или внутренним оребрением, который прост, удобен и экономичен в эксплуатации.

Весь текст будет доступен после покупки

ГЛАВА 1. ПРИМЕНЕНИЕ ДЕСУБЛИМАЦИИ В ЯДЕРНО-ТОПЛИВНОМ ЦИКЛЕ И МАТЕМАТИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ДАННОГО ПРОЦЕССА

В главе приведен обзор и анализ литературных данных по десублимации UF6 на сублиматном производстве для выделения его из парогазовой смеси, типам десублиматоров. Описана специфика процесса десублимации UF6 в транспортные емкости и способы его реализации на разделительных предприятиях по обогащению урана. Представлен обзор и анализ известных подходов к математическому моделированию процесса десублимации гексафторида урана. Выявлены недостатки созданных математических моделей.
Показана актуальность создания математической модели нестационарного процесса десублимации UF6 в вертикальные погружные емкости и его исследования.
Сформулированы задачи теоретических исследований, направленных на повышение эффективности процесса десублимации UF6.
Представленные в главе материалы опубликованы в статьях [1, 8–12] и закрытом научном отчете [13].

1.1. Применение десублимации для выделения UF6 из газовых смесей на сублиматных производствах

Основным способом получения UF6 на сублиматных производствах России является операция фторирования в атмосфере газов HF и F2 в пламенных реакторах [14–21], где в качестве исходного сырья могут использоваться оксидные соединения урана (UO2F2 и U3O8) или тетрафторид урана (UF4) [18].
Сжигание урансодержащих материалов в пламенных реакторах происходит в факеле фтора [14, 16, 17, 22–24]. Реакция протекает при температуре 900–1100°C практически без образования каких–либо промежуточных продуктов. Полученная на выходе пламенного реактора парогазовая смесь имеет температуру 450°C. Она проходит через теплообменник, где охлаждается до 100°C.
Смесь газов, полученная при фторировании тетрафторида урана, состоит до 75% из UF6, до 10% из F2, до 15% из HF, инертов и других примесей. При фторировании оксидов урана соответственно получается до 45% UF6, до 40% O2, до 15% F2, до 15% HF, инертов и других примесей [3, 16, 23, 25, 26].
Для выделения UF6 из газовой смеси используют метод поверхностной десублимации. Полученная парогазовая смесь, пройдя через фильтр для очистки от пыли и твердых частиц, направляется в десублиматор в нагретом состоянии, где охлаждается и UF6 в виде твердой фазы оседает на стенках аппарата, а затем затаривается в транспортные емкости и направляется в них на разделительные производства.
В литературных источниках описаны различные типы десублиматоров: скребковые [27, 28, 29]; с тепловым сбросом [15, 16, 26, 28, 30]; с развитой поверхностью (с U–образными трубками) [28]; многокамерные с одной теплой стенкой [28, 31–33]; многокамерные с двумя теплыми стенками [15, 28, 31, 34–43].
Для выделения UF6 из парогазовой смеси на сублиматных предприятиях нашли промышленное применение десублиматоры комбинированного типа (рисунок 1.1), состоящие из аппарата с тепловым сбросом «Зевс» (1) и вертикальной погружной транспортной емкости (2), подключенной к нижней части десублиматора и имеющей гладкую внутреннюю поверхность. Погружные емкости помещаются в термостат (6), закрепляются в нем, предотвращая самопроизвольное всплытие, после чего термостат заполняется хладагентом – насыщенным раствором CaCl2 с температурой минус 20?С (потоки С, D).
Десублиматор с тепловым сбросом состоит из цилиндрического корпуса (3), обогреваемого тепловой рубашкой (4). На крышке корпуса в несколько рядов крепятся охлаждающие элементы (5) (трубки Фильда), в которые подается хладагент (потоки A, B) или теплоноситель.
В аппарат «Зевс» поступает парогазовая смесь (поток I), газообразный UF6, контактируя со стенками трубок Фильда и охлажденными стенками погружной емкости, переходит в твердое состояние и образует на их поверхности слой


Рисунок 1.1. Аппарат с тепловым сбросом

десублимата. По мере увеличения слоя десублимата на стенках трубок Фильда, в один из рядов трубок вместо хладагента подается теплоноситель, и с поверхности трубок этого ряда происходит сброс продукта в транспортные емкости (поток II). После сброса десублимата теплоноситель подается в следующий ряд трубок, а в предыдущий вновь поступает хладагент, таким образом, осуществляется непрерывное обновление всей поверхности десублимации аппарата. После заполнения емкости до 54% применение десублиматора становится неэффективным, поэтому подача хладагента в десублиматор прекращается и дальнейшее заполнение емкости происходит за счет десублимации UF6 на внутренних стенках погружной емкости. Не десублимированные примеси, поступающие в аппарат в составе парогазовой смеси, выводятся из десублиматора (поток III).
Достоинством десублиматоров комбинированного типа является высокая производительность, поэтому они применяются на крупнотоннажных производствах. Недостатками является повышенная энергоемкость, наблюдающаяся вследствие периодичности осуществления процессов нагрева и охлаждения трубок Фильда [26], невозможность 100% заполнения вертикальных транспортных емкостей насыпным способом (с использованием десублиматора типа «Зевс»), а также возможность попадания части десублимированного UF6 в производственное помещение при замене заполненных транспортных емкостей на пустые.

1.2. Десублимация UF6 на разделительных предприятиях

Специфика процесса десублимации на разделительных производствах по сравнению с десублимацией на сублиматных производствах заключается в том, что газообразный UF6 на выходе разделительного каскада имеет более низкую температуру (20…30°С) и содержит незначительное легких количество примесей, которые содержатся в исходном сырье или поступают в оборудование из атмосферного воздуха по причине его неполной герметичности [44]. Эти примеси в процессе разделения изотопов урана газоцентрифужным методом смещаются в сторону отбора каскада и являются существенным источником потерь разделительной мощности ГЦ [44]. В потоке обедненной по легкому изотопу фракции их содержание минимально [2, 45].
Поток обогащенной по 235U фракции на отборном конце каскада перед десублимацией проходит очистку от легких и тяжелых примесей на специальных очистительных каскадах (ОК) [46]. Принципиальная схема расположения каскадов ГЦ и ОК представлена на рисунке 1.2. В результате общее содержание всех примесей в потоке обогащенной по 235U фракции в соответствии с требованиями технических условий не превышает 5·10-3% об. [47, 48].
Указанные особенности значительно упрощают реализацию процесса десублимации и позволяют осуществлять перевод UF6 из газообразного состояния в твердое непосредственно в транспортных емкостях (без применения специальных десублиматоров).

Рисунок 1.2. Принципиальная схема получения UF6, обогащенного по 235U [44]

В России имеется четыре разделительных предприятия, использующих газоцентрифужную технологию. Распределение суммарной разделительной мощности отрасли по этим разделительным предприятиям [49] представлено в таблице 1.1.
На двух крупнейших предприятиях АО «УЭХК» и АО «ЭХЗ» для десублимации обогащенного и обедненного UF6 используются вертикальные погружные транспортные емкости [5, 49], имеющие гладкую внутреннюю поверхность или внутреннее вертикальное или горизонтальное оребрение (рисунок 1.3). Вертикальные ребра прямоугольной формы применяются в емкостях отвала, горизонтальные – в некоторых отборных и промежуточных емкостях многократного использования [2].
Достоинством этого способа является простота устройства, удобство и экономичность его эксплуатации [50–55]. Недостатком десублимации в вертикальные погружные емкости является резкое уменьшение ее производительности по мере наполнения емкости, происходящее вследствие относительно низкого коэффициента теплоотдачи от стенок емкости к хладагенту и низкой теплопроводности слоя десублимированного UF6. В связи с этим для
Таблица 1.1.
Мощности разделительных предприятий России
Предприятие Вклад в суммарную мощность, %
АО «Уральский электрохимический комбинат» (АО «УЭХК»),
г. Новоуральск 49
АО «ПО «Электрохимический завод» (АО «ПО ЭХЗ»), г. Зеленогорск 29
АО «Сибирский химический комбинат» (АО «СХК»), г. Северск 14
АО «Ангарский электролизный химический комбинат»
(АО «АЭХК»), г. Ангарск 8

а) б) в)
Рисунок 1.3. Вертикальная погружная транспортная емкость
а) гладкие внутренние стенки, б) вертикальное оребрение, в) горизонтальное оребрение (1 – отсосный патрубок)

обеспечения необходимой производительности участков КИУ, приходится использовать несколько емкостей, соединенных в коллектор и работающих параллельно.
В АО «СХК» десублимация газообразного потока обогащенной фракции также осуществляется непосредственно в вертикальные погружные транспортные емкости, а обедненная по 235U фракция десублимируется с использованием аппаратов комбинированного типа «Зевс» с тепловым сбросом, принцип действия которых описан нами в п. 1.1.
В АО «АЭХК» десублимации UF6 осуществляется в горизонтальные транспортные емкости [56] (рисунок 1.4). Газообразный UF6 подается в емкость через патрубок 2. Охлаждение емкостей происходит орошением их внешней поверхности хладагетом (водой). Хладагент (поток I) в виде тонкой пленки подается из оросительного устройства (1), стекает по боковым стенкам емкости, при этом частично испаряясь. В результате испарения коэффициент теплоотдачи стенки емкости несколько выше, чем у погружных емкостей [51, 54]. Под емкостью устанавливается поддон (3) для сбора стекающего хладагента (поток II). Несконденсированные легкие примеси выводятся из транспортной емкости через патрубок (4).

Рисунок 1.4. Горизонтальная транспортная емкость

Недостатком этого способа охлаждения является неравномерное смачивание наружной поверхности боковых стенок емкостей, при стекании по ним хладагента, а также то, что торцевые поверхности емкостей практически не учавствуют в процессе теплообмена [51, 52, 54–57].
Таким образом, обзор и анализ способов десублимации UF6, применяемых на российских предприятиях по обогащению урана показал, что наибольшее распространение получил способ десублимации в вертикальные погружные емкости с гладкой внутренней поверхностью или внутренним ребрением, который прост, удобен и экономичен в эксплуатации.
Десублиматоры комбинированного типа помимо аппарата с тепловым сбросом «Зевс» также включают в себя вертикальную погружную транспортную емкость с гладкой внутренней поверхностью. В ней одновременно с тепловым сбросом осуществляется десублимация UF6 на холодных стенках. Применение погружной емкости в десублиматорах комбинированного типа позволяет обеспечить более полное ее заполнение твердым UF6. Следует отметить, что использование аппарата «Зевс», наряду с увеличением производительности, значительно повышает энергоемкость процесса десублимации.
Использование метода десублимации UF6 в горизонтальных емкостях, охлаждаемых снаружи водой, также представляет интерес в связи с возможностью перехода разделительных предприятий в будущем на работу с тарой зарубежного производства. Однако, в связи с постепенным выводом АО «АЭХК» (единственного предприятия, использующего этот способ десублимации) из эксплуатации, актуальность его рассмотрения на данный момент снижается.
Следовательно, наибольшее внимание следует уделить рассмотрению способа десублимации в вертикальные погружные емкости.

Весь текст будет доступен после покупки

1. Orlov, A. A. Desublimation for purification and transporting UF6: process description and modeling / A.A. Orlov, A.F. Tsimbalyuk, R.V. Malyugin // Separation & Purification Reviews. – 2017. – Vol. 46. – N. 1. – P. 81–89.
2. Пятыгин, И. Г. Некоторые вопросы теории и практики конденсационных и испарительных установок: дис. … канд. техн. наук – Комбинат 816, 1963. – Инв. № Сф–76с.
3. Ежов, В. К. Промышленная ректификационная установка для глубокой очистки сублиматного гексафторида урана // Атомная энергия. – 2007. – Т. 103. – № 5. – С. 314–317.
4. Вильнина, А. В. Экспериментальное исследование процесса десублимации от длительности цикла захолаживания / А.В. Вильнина, В.Ф. Дядик, С.А. Байдали и др. // Известия Томского политехнического университета. – 2009. – Т. 315. – № 2. – С. 91–93.
5. Раев, В. В. Определение коэффициента теплопроводности твердой фазы гексафторида урана / В.В. Раев, А.В. Сапрыгин, А.П. Цедилкин и др. // Фундаментальные проблемы современного материаловедения. – 2011. – Т. 8. – № 4. – С. 125–130.

Весь текст будет доступен после покупки