Моделирование барьерных свойств глинистых минералов, используемых при захоронении РАО

• СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ И УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ 5
• ВВЕДЕНИЕ 6
• ГЛАВА 1. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ 15
1.1 Структура и свойства глинистых минералов 15
1.2 Описание сорбционных процессов на поверхности глинистых минералов 18
1.3 Методы исследования диффузии радионуклидов в глине 21
1.3.1 Моделирование с помощью методов молекулярной динамики 21
1.3.2 Экспериментальное исследование диффузии 25
1.4 Факторы, влияющие на скорость диффузии катионов в минералах глины 31
1.4.1 Влияние состава межслойных ионов в минералах глины 32
1.4.2 Влияние состава растворенных веществ в растворе на диффузию и сорбцию 35
1.4.3 Влияние ионной силы раствора на диффузию и сорбцию 38
1.4.4 Влияние кислотности раствора на диффузию и сорбцию 41
1.4.5 Влияние пористости слоя глины на диффузию и сорбцию 44
1.4.6 Влияние температуры на диффузию катионов в глине 47
1.5 Типа радиационых дефектов в минерале глины 50
Выводы по главе I 53
• ГЛАВА 2. МОДЕЛИРОВАНИЕ ФИЗИКО-ХИМИЧЕСКИХ СВОЙСТВ МИНЕРАЛА ИЛЛИТ 56
2.1 Потенциальный рельеф энергии между слоями минерала глины иллит 56
2.1.1 Математическая модель процесса диффузии 56
2.1.2 Расчет энергии связи ионов Li+ со структурой иллита 61
2.1.3 Энергия связи ионов Cs+ с кристаллитом иллита 68
2.1.4 Энергия связи ионов Rb+ с кристаллитом иллита 69
2.2 Распространение ионов и молекул воды по поверхности частицы иллита 70
2.2.1 Методы моделирования 71
2.2.2 Структура объемов, примыкающих к поверхности частицы иллита 73
2.3 Вывод по главе 2 77
• ГЛАВА 3. МОДЕЛИРОВАНИЕ ТЕМПЕРАТУРНОЙ ЗАВИСИМОСТИ ДИФФУЗИИ КАТИОНОВ ЧЕРЕЗ УПЛОТНЕННЫЙ СЛОЙ НАБУХШЕЙ ГЛИНЫ 79
3.1 Введение 79
3.2 Детали моделирования 80
3.3 Коэффициент диффузия между слоями разных ионов 83
3.4 Распределение концентрации молекул воды и катионы 89
3.5 Взаимодействие между межслоевыми катионами и молекулами воды 94
3.6 Выводы по главе 3 99
• ГЛАВА 4. МОДЕЛИРОВАНИЕ ДИФФУЗИИ КАТИОНОВ ЧЕРЕЗ УПЛОТНЕННЫЙ СЛОЙ НАБУХШЕЙ ГЛИНЫ 100
4.1 Введение 100
4.2 Метод моделирования 101
4.3 Влияние ионов Sr2+, Ba2+ на набухание монтмориллонитовой глины 105
4.4 Распределение ионов Ca2+, Sr2+, Ba2+ между слоями глины 110
4.5 Коэффициенты диффузии различных ионов 114
4.6 Функция радиального распределения и координационные числа 119
4.7 Время котакта межслоевых ионов с их гидратными оболочками 123
4.8 Выводы по главе 4 126
• ГЛАВА 5. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИСЛЛЕДОВАНИЯ БАРЬЕРНЫХ СВОЙСТВ СМЕСИ ГЛИН КАОЛИНИТ, БЕНТОНИТ, ВЕРМИКУЛИТ 128
5.1 Модель миграции радионуклидов через глину 128
5.2 Современная модель термодинамической сорбции катионов в глине 130
5.3 Экспериментальная установка для определения барьерных свойств уплотненного слоя облученной и природной глин 132
5.4 Подготовка смесей глин к исследованиям 134
5.5 Экспериментальные исследования природной глины 136
5.6 Исследование барьерных свойств облученной глины 139
5.7 Методика определения коэффициента диффузии, емкости и время защитного действия 139
5.7.1 Определения коэффициента диффузии по экспериментальным данным 140
5.7.2 Оценки емкости катионного обмена глины 140
5.7.3 Оценка эффективности использования барьерного материала 142
5.8 Анализ экспериментальных результатов 142
5.9 Вывод по главе 5 143
• ВЫВОДЫ. ЗАКЛЮЧЕНИЕ 144
СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ 147

Весь текст будет доступен после покупки

Радионуклиды широко используются в научных исследованиях, медицине и ядерной энергетике. Ядерное топливо, такое как уран и плутоний, применяется в ядерной энергетике, что приводит к образованию облученного топлива и других радионуклидов. По окончании работы ядерного реактора или в процессе переработки облученного топлива образуются радиоактивные отходы (РАО), требующие захоронения. С увеличением срока эксплуатации первых ядерных реакторов увеличивается количество производимых РАО. Согласно современным стандартам, высокоактивные радиоактивные отходы должны быть изолированы от окружающей среды на протяжении 1,000-10,000 лет. В течение этого времени радионуклиды распадаются, и остаточное количество в РАО не должно представлять угрозу для людей и окружающей среды [1]. Поэтому возникает необходимость в технологии длительного хранения РАО.

Для захоронения РАО требуются барьерные материалы, обладающие дешевизной, надежным удержанием радионуклидов и стойкостью к радиации. Минералы глины являются одними из самых дешевых материалов, доступных и отличаются отличной способностью блокировать радионуклиды благодаря их низкой гидравлической проводимости.

Весь текст будет доступен после покупки

ГЛАВА 1. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ
1.1 Структура и свойства глинистых минералов
Минералы глины, такие как иллит и смешанный иллит / монтмориллонит, представляют собой основные минеральные компоненты глины. В октаэдрической решетке оксида алюминия в минерале глины ионы алюминия изоморфно замещаются ионами металлов с более низким зарядом, такими как магний и железо. Это приводит к приобретению плоской (базальной) поверхностью слоя минерала глины отрицательного заряда. Глинистые минералы могут быть разделены на несколько типов в зависимости от их структуры и изоморфного замещения в различных частях слоев минерала. Структурно глинистые минералы делятся на три категории: 1:1 (например, каолинит), 2:1 (например, монтмориллонит, вермикулит, иллит) и 2:1:1 (например, хлорит).

Структура 1:1 представляет собой тетраэдрический лист оксида кремния и октаэдрический лист оксида алюминия, образующие слои, называемые "T" или "O". В глинистых минералах с одинаковой структурой 2:1, таких как монтмориллонит и иллит, часть центральных катионов изоморфно замещена на более низко заряженные катионы, что приводит к образованию отрицательно заряженной базальной поверхности слоев минерала глины. В монтмориллоните изоморфное замещение сосредоточено на октаэдрическом листе, что вызывает набухание глины при слабой гидратации межслоевых ионов. Напротив, при изоморфном замещении на тетраэдрическом листе отрицательный заряд образуется на внешней поверхности слоя глинистого минерала и взаимодействует непосредственно с межслоевыми противоионами.

Параметры комплексов радионуклидов влияют на физические свойства глины, такие как набухаемость, пластичность и проницаемость. Глина при контакте с водой имеет чрезвычайно низкую гидравлическую проводимость из-за своей набухаемости. Диффузия играет важную роль в переносе катионов в глине, в то время как диффузия нейтральных веществ, таких как вода, происходит медленнее, а диффузия анионов является самой медленной из-за отталкивания анионов отрицательными зарядами на поверхности частицы глины.

Весь текст будет доступен после покупки

1. Disposal of Radioactive Wastes - 1 Radioactive Wastes. / Dlouhy Z. - The USA and Canada: Studies in Environmental Science, 1982. - iii-iv с.
2. Porewater salinity and the development of swelling pressure in bentonite-based: Technical Report. - Finland, 2000. - POSIVA-2000-04.
3. Wang J. Geological disposal of high level radio active waste:progress and challenges // Engineering Sciences. - 2008. - T. 10. - C. 58-65.
4. Overview of International Spent Nuclear Fuel and Radioactive Waste Disposal Practices. - Moscow: "Komtekhprint" P. h., 2015.
5. International experience in deep geological disposal of SNF and rRW. Part 1. Current progress in deep geological disposal of radioactive waste and spent fuel in european countries. - Moscow: Nuclear Safety Institute: IBRAE-2017-03 P., 2017. - 35 p.
6. Brigatti M. F., Galan E., Theng B. K. G. Structure and Mineralogy of Clay Minerals // Handbook of Clay ScienceElsevier, 2013. - P. 21-81.
7. Yusof M. Y. M., Idris M. I., Mohamed F., Nor M. M. Adsorption of Radioactive Element by Clay: A Review // IOP Conf. Ser.: Mater. Sci. Eng. - 2020. - T. 785, № 1. - C. 12-20.
8. Liu X. D., Lu X. C. A thermodynamic understanding of clay-swelling inhibition by potassium ions // Angew Chem Int Ed Engl. - 2006. - T. 45, № 38. - C. 6300-3.
9. Ghasemi M., Sharifi M. Effects of layer-charge distribution on swelling behavior of mixed-layer illite-montmorillonite clays: A molecular dynamics simulation study // Journal of Molecular Liquids. - 2021. - T. 335.
10. Seppala A., Puhakka E., Olin M. Effect of layer charge on the crystalline swelling of Na+, K+ and Ca2+ montmorillonites: DFT and molecular dynamics studies // Clay Minerals. - 2016. - T. 51, № 2. - C. 197-211.
11. Li X., Zhu C., Jia Z., Yang G. Confinement effects and mechanistic aspects for montmorillonite nanopores // J Colloid Interface Sci. - 2018. - T. 523. - C. 18-26.

Весь текст будет доступен после покупки